Библиографическое описание:Когерентная рентгеновская спектроскопия сверхбыстрых фотоиндуцированных процессов : отчет о НИР. - , 2023. - (Проведение фундаментальных научных исследований и поисковых научных исследований отдельными научными группами ; 21-12-00193). - Б. ц. - Текст : непосредственный.
Аннотация:В ходе исследований, проведенных в 2023 году, мы добились ряда новых результатов в области рентгеновской спектроскопии в приложениях для современных источников рентгеновского излучения - рентгеновских лазеров на свободных электронах (XFEL) и синхротронов, позволяющих исследовать новые эффекты и фемтосекундную квантовую динамику. Во-первых, мы исследовали резонансное оже-рассеяние (RAS) на аттосекундных импульсах рентгеновского излучения в молекулах. Важность данного исследования заключается в ограничении спектрального разрешения традиционной рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии (XPS) по мере того, как зондирующий рентгеновский импульс входит в суб-фемтосекундный режим. В нашей работе, опубликованной в журнале Chinese Physics Letters (https://iopscience.iop.org/article/10.1088/0256-307X/40/9/093201), мы рассмотрели теоретически два типа XPS спектроскопии (ниже и выше порога остовной ионизации) в молекуле СО и сравнили их со спектрами RAS, индуцируемыми фемтосекундными и аттосекундными импульсами. Мы показали, что даже в случае аттосекундных импульсов RAS сохраняет высокое спектральное разрешение в отличие от XPS и поэтому может использоваться в перспективных приложениях ультракоротких источников рентгеновского излучения. Кроме того, мы провели сравнение с результатами для сигнала по совпадениям фотоэлектрон-оже-электрон в случае нерезонансного оже-распада (NAS), также показавшее преодоление базовых спектральных ограничений XPS. Методы резонансной электронной оже-спектроскопии с помощью аттосекундных рентгеновских импульсов могут предоставить ценную дополнительную информацию к фотоэлектронным спектрам для отслеживания электронной и молекулярной динамики. Полученные данные указывают на многообещающий потенциал использования аттосекундных импульсов рентгеновского излучения для различных приложений в спектроскопии и смежных областях. Во-вторых, мы разработали теорию нерезонансной рентгеновской эмиссии (XES) в рамках зависящего от времени формализма волнового пакета. В результате выполнения проекта мы представили зависящую от времени теорию для расчета спектра нерезонансной рентгеновской эмиссии (XES) и нормального оже-спектра (NAS), основанную на полностью квантовом описании колебательной динамики с использованием теории колебательного волнового пакета, что было сделано впервые. Проведя всестороннее исследование, включающее два качественно различных подхода во временной области - на основе двухвременной схемы распространения и на основе интегрирования по энергетическому континууму испущенного фотоэлектрона, мы установили, что схема интегрирования по энергии показывает разумную сходимость уже тогда, когда шаг интегрирования равен или меньше, чем уширение, обусловленное временем жизни остовно-ионизированного состояния. В связи с этим вторая схема была реализована в наших численных протоколах и разработке программного обеспечения и была использована в примере XES молекулы воды в газовой фазе. Подход, который мы разработали, является общим и может также применяться для моделирования NAS. Более того, он может быть полезен в случае более сложных многомерных систем с диссоциативными состояниями, как например льда, жидкой воды и биомолекул в водных растворах. Результаты исследования опубликованы в журнале The Journal of Chemical Physics (https://pubs.aip.org/aip/jcp/article/159/4/044110/2904235/Wave-packet-theory-for-non-resonant-x-ray-emission). В-третьих, мы разработали принципиально новую концепцию в рамках резонансного неупругого рентгеновского рассеяния (RIXS), а именно нелокальное RIXS. В своей работе, опубликованной в журнале Physical Review A (https://journals.aps.org/pra/abstract/10.1103/PhysRevA.108.052820), мы показали, что когда энергетическое расщепление между остовными уровнями gerade и ungerade в гомоядерных двухатомных молекулах сравнимо с уширением, обусловленным временем жизни промежуточного остовно-возбужденного состояния, рассеяние RIXS становится нелокальным в том смысле, что за поглощением рентгеновского излучения на одном атомном центре следует испускание на другом атоме той же молекулы. Это проявляется в необычной зависимости сечения RIXS от суммы импульсов входящего и рассеянных рентгеновских фотонов в отличие от обычной зависимости - от разности импульсов в традиционной локальной теории RIXS. Нелокальность рассеяния сильно влияет на угловые зависимости RIXS и зависимость отношения интенсивностей между запрещенными по четности и разрешенными каналами RIXS от энергии возбуждения. Проведенное нами численное моделирование для молекулы N2 показало что этот эффект можно легко измерить на современных установках рентгеновского излучения.
Год издания:2023
Количество экземпляров:
Твёрдая копия издания отсутствует в фонде библиотеки
